Rzymie został wybrany jego biskupem.<br>Konsekracja odbyła się 29 września 440 r.<br>Pontyfikat trwał 21 lat.<br>Leon zaangażował się głęboko w walkę z herezjami, zamykając spór dotyczący dwóch natur Chrystusa.<br>Jego doktryna zawarta w zrównoważonych stwierdzeniach Listu dogmatycznego do Flawiana(449 r.) zwyciężyła na soborze w Chalcedonie (451).<br>Doktrynę o prymacie Piotra wyłożył już w liście do biskupa Tessalonik Atanazego w 446 r., dlatego nie zatwierdził uchwały soboru chalcedońskiego o drugim miejscu w hierarchii patriarchy Konstantynopola, a w sporze z Hilarym z Arles nie dopuścił do utworzenia niezależnego patriarchatu galilejskiego.<br>Był zręcznym i stanowczym politykiem.<br>Udało mu się powstrzymać króla Hunów